شهید محمدعلی رجایی پس از کناره گیری از دبیرستان کمال با کمک و همیاری آیت الله هاشمی رفسنجانی، شهید دکتر باهنر، بقایای هیئت مؤتلفه و جمعی از تجار متدین، موسسه خیریه رفاه و تعاون را بنیان نهاد.
ظاهر این مؤسسه تلاش برای رفع محرومیت از فقرا و مستمندان جامعه بود، ولی در باطن ضمن انجام امور فرهنگی و تربیت نسل جوان با پوشش مؤسسه که دو باب واحد آموزشی دبستان و دبیرستان را تحت پوشش خود داشت به خانواده های زندانیان سیاسی که دچار تنگناهای مالی بودند رسیدگی مینمود. شهید رجائی و باهنر به اعتبار این که در آموزش و پرورش سابقه آموزشی و اجرایی داشتند به جلسات اولیه موسسه دعوت و مسؤلیت اداره مدرسه به آنان واگذار گردید.
مؤسسه رفاه با برخورداری از کمک های جانبی افراد متدین و نیز اولیاء دانش آموزان به تدریج توسعه یافت. پس از بازگشت شهید بهشتی از آلمان در سال ۱۳۴۹ از ایشان برای تدریس و سخنرانی در مدرسه رفاه دعوت به عمل آمد که با استقبال وی از این دعوت مؤسسه توانست به کمک سخنرانی هایی که ایشان مینمود، تا حد قابل توجهی بر مشکلات مادی خود فائق آید.
شهید محمدعلی رجایی علاوه بر اداره دبیرستان که ریاست آن را بر عهده پرواندخت بازرگان همسر محمد حنیف نژاد نهاده بودند در جهت آموزش کادر مدرسه و نمایش فیلم و برنامهریزی دعوت از سخنرانان مذهبی در مراسم و مناسبتهای مختلف تلاش فراوان می نمود.
«در آن ایام تعداد اندکی از دختران متدین میتوانستند ادامه تحصیل دهند البته مدارس دخترانه دیگری هم بود ولی آنها ملاحظات سیاسی میکردند و نمیگذاشتند محیط مدرسه محیط سیاسی بشود. لذا این احساس انگیزه تأسیس مدرسه رفاه شد. کارهای علمی و فنی مدرسه را که به معنای اخص کار مدرسهای بود آقای رجایی و باهنر بر عهده داشتند و مسائل فرهنگ عمومی و اجتماعی و مسائل عامتر بر عهده من بود.»
سرانجام با حساسیت ساواک مدرسه دخترانه رفاه در سال ۱۳۵۲ منحل شد و در سال بعد بخش دیگر آن نیز تعطیل گردید.
در سال ۱۳۴۹ به منظور ترویج و نشر معارف اسلامی شرکت انتشار تأسیس شد که شهید رجایی به عنوان یک عضور علی البدل در جلسات هیئت مدیره آن حضور مییافت این شرکت تا سال ۱۳۵۲ به فعالیت خود ادامه داد.
شهید رجایی پس از آزادی از زندان(مرحله اول) آنگونه که خود پس از انقلاب می گفت به ساماندهی بقایای هیئت مؤتلفه که به دلیل زندانی شدن تعدادی از عناصر اصلی آن کاملاً از هم متفرق شده بودند پرداخت:
«به کمک دکتر باهنر و آقای جلالالدین فارسی این گروه را جمع کردیم و به صورت تشکیلات مخفی اداره میکردیم و هر کداممان یک اسم مستعار داشتیم.»
شهید رجایی به مدد روابط خوبی که با اقشار مختلف از جمله فرهنگیان و بازاریان برقرار میکرد توانست در جمع آوری کمک های مالی آنان به منظور رسیدگی به خانواده های زندانیان سیاسی و تأمین هزینه های چاپ و نشر اعلامیه ها و … شبکه گستردهای را به صورت مخفیانه سازماندهی کند.
با عزیمت آقای جلال الدین فارسی به سوریه، شهید رجایی با نام مستعار محمد امین مبالغی را از طریق فرانسه یا افرادی که در بیروت تحصیل میکردند، برای او ارسال مینمود. در سال ۱۳۵۰ برای تهیه گزارشی از وضعیت و کارهای انجام شده در این کشورها عازم فرانسه شد.
وی برای عدم ایجاد حساسیت ساواک مستقیماً به سوریه نرفت بلکه با سفر به فرانسه که با فریب ساواک همراه بود، اعلام کرد به یک سفر توریستی میرود. وی در فرانسه گزارشی از شبکه مبارزین مسلمان در فرانسه و اروپا نیز تهیه نمود و پس از یک اقامت ۱۷ روزه از طریق ترکیه به سوریه رفت و از مراکزی که نیروهای مسلمان در آنجا آموزش نظامی و جنگ مسلحانه میدیدند بازدید نمود و مجدداً از طریق ترکیه به ایران بازگشت.
